1961年3月，人事关系从中国科学院原子能研究所调到中国科学技术大学，一个星期以后，从中国科学技术大学借调到国家第二机械部属第五研究所（北京铀研究所）兼任副所长，主持全所业务工作，带领科技人员成功从中国含铀只万分之几的铀矿石中制备含杂质不超过万分之几的核纯铀，为中国第一颗原子弹成功试爆提前三个月准备好合格的铀原料。同时每个星期三和星期六，赶回中国科学技术大学授课和处理系里的各种事务。

1969年冬，奉命随中国科学技术大学下迁合肥，继续化学教学及科研工作。

1970年，与中国科学技术大学近代化学系64级放射化学专业的学生被分配到马鞍山南山铁矿劳动锻炼，工作任务是将大块矿石用锤子敲成小块。

1973年，主持了全国火箭推进剂燃烧机理的学术会议。

1977年，首提的同步辐射加速器在中国科学技术大学立项成功。

1978年，被任命为中国科学技术大学副校长，同时兼任外语教研室主任。

1980年8月23日，倡办的全国第一所自费走读大学安徽省合肥联合大学正式成立，杨承宗被举为合肥联合大学首任校长。

1988年12月，担任合肥联合大学名誉校长。

1989年，重返巴黎，回到居里实验室。

2006年8月，杨承宗教授九十五华诞纪念文集出版。

2010年9月16日，举行杨承宗先生百岁华诞及从事学术活动八十年纪念座谈会；10月，合肥学院师生和校友捐款为杨承宗先生塑全身铜像；12月，杨承宗先生百岁华诞庆祝活动筹备组将结余经费36万余元捐赠转交中国科大校友新创基金会，委托设立“杨承宗教育基金”。

2011年5月27日上午8点45分，因病医治无效，在北京逝世，享年100岁，死后捐献遗体。

杨承宗从大量钾盐中分离制备很强的UX12β放射源，发现β射线的吸收系数随放射源周围物质的量及原子序数而改变（即背散射法）。从事铀的化学纯化和分析制备、天然放射性元素及人工放射性同位素的分析制备、放射性活化分析、辐射化学以及放射性同位素应用等众多的学科研究。

杨承宗著有的论文“关于β射线的散射现象”是研究β射线的散射现象及其应用的基础文献。一生在中国国内外期刊上发表重要论文20余篇。

1956年秋天，中国科学院近代物理研究所开办放射性同位素应用讲习班，杨承宗担任第一期讲习班班长，在全国范围内共培育了近千名同位素应用的高级科技人员。

1951年10月，杨承宗回国前，他导师的丈夫让·弗雷德里克·约里奥-居里（时任世界和平理事会主席及法国原子能委员会高级委员）特地约见他，并委托他转告毛泽东：你们要反对原子弹，你们就必须要有原子弹。原子弹也不是那么可怕的。原子弹的原理也不是美国人发明的。还将亲手制作的10克含微量镭盐的标准源送给杨承宗，作为对中国开展核科学研究的支持。杨承宗回国后向钱三强报告了让·弗雷德里克·约里奥-居里请他转告毛主席的这段话，钱三强请时任中国科学院党组副书记丁瓒向中央有关领导作了汇报。

杨承宗的妻子赵随元为照顾家庭放弃了工作任劳任怨，到合肥后瘫痪16年，杨承宗始终不离不弃。他习惯了做实验的手每天娴熟操作针管、酒精灯和试剂试纸，白天为妻子测血糖值，晚上帮妻子翻身。

杨承宗一生投身放射化学事业，一手创建了中国放射化学与辐射化学事业，为国家培养出了第一批放射化学人才。（《燕赵都市报》评）

杨承宗被学术界公认为“新中国放射化学奠基人”，他对中国核科技事业的发展和高素质人才的造就作出的许多开拓性、创新性的贡献。（《中国科学报》评）

他（杨承宗）放弃国外高薪，带着13箱急需物资毅然回国；他成功制备出核铀原料，为原子弹爆炸作出突出贡献；他是新中国放射化学奠基人，面对辐射身先士卒，右眼失明仍勇往直前。（北京广播电视台新闻频道栏目《清风北京》评）

杨承宗率领他的团队出色完成中国第一颗原子弹核铀原料的制备任务，为中国第一颗原子弹的爆炸成功作出了卓越的贡献。（合肥大学评）

杨承宗传约里奥-居里忠言，为培养放射化学奠基，为发展核弹原料胜利攻关，并为核事业培养了众多英才骨干，功德无量。（杨承宗的老领导二机部原部长刘杰题词）

2018年10月12日，“校园大舞台——徽风皖韵进高校”合肥学院专场演出在合肥学院一区致用礼堂举行，由黄梅戏剧院的艺术家佘畅、吴晓红、王先军、李晴演出了合肥学院新创剧目《勋章》，《勋章》是以合肥学院第一任校长杨承宗的事迹改编的原创黄梅戏。